Salut,
comme indiqué par les commentateurs précédents vous n'avez pas le choix du pays dans lequel votre activité est enregistrée.
A partir du moment où vous exercez une activité salariée dans un pays et une activité dans un second pays vos deux activité relèvent de la législation en matière de sécurité sociale du pays sur le territoire duquel vous exercez votre activité salariée (application de l'article 13 point 3 du Règlement CE 883/2004).
Dans les cas inverses (salarié au Luxembourg / indépendant en France) c'est la législation luxembourgeoise qui est compétente.
D'expérience je peux vous dire que l'agence de sécurité sociale des indépendants (anciennement RSI) n'accorde que très rarement qu'une personne puisse être affilié au Luxembourg pour une activité indépendante alors qu'elle exerce également une activité salariée en France.
Mentir sur la déclaration au Luxembourg ne sert a rien non plus car en cas d'enregistrement la CPAM est informée automatiquement. Elle constatera alors deux affiliations (F et L) et en informera le RSI.
Dans tous les cas vous devez vous adresser au RSI qui doit faire parvenir leur décision au Luxembourg.
Vous pouvez aussi vous adresser au Luxembourg (CCSS) en indiquant votre situation (et votre employeur français) qui transmettra votre demande aux autorités françaises. C'est juste que la procédure prendra un peu plus de temps car cela passe par le CLEISS à Paris.